我室孙世刚院士和姜艳霞教授课题组在非贵金属酸性介质氧还原电催化剂研究中取得新进展，相关研究成果以“Construction of Highly Active Metal-Containing Nanoparticles & FeCo-N4 Composite Sites for Acid Oxygen Reduction Reaction”为题在线发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI:10.1002/anie.202010013)。
通常认为，金属/氮/碳（M/N/C）催化剂中含有金属纳米粒子（M-NPs）不利于催化酸性介质的氧还原反应（ORR），但在碱性介质中，M-NPs能协同增强ORR活性。这是由于酸性介质中M-NPs稳定性差，不能形成M-NPs与FeN4或CoN4复合的活性中心。
孙世刚院士和姜艳霞教授课题组通过调控Zn-ZIF和Fe或Co盐前驱体，在M/N/C非贵金属ORR催化剂中形成金属（Fe或Co）纳米粒子（M-NPs）和FeN4或CoN4单原子协同作用的活性位点，显著提高了酸性介质中ORR的活性和稳定性，并进一步揭示催化剂的作用机制，提出了酸性介质中的反应机理。该工作运用STEM、EDS和HAADF-STEM，直接观察到均匀分散的M-NPs、Fe或Co单原子，以及它们共存的区域，证明了M/MN4复合活性位点的成功构建。实验和DFT计算结果均表明，M/FeCo-SAs-N-C优异的ORR性能源于M-NP与FeN4或CoN4之间的强协同相互作用，从而活化吸附态O2的O-O键，使O2从端吸附方式变为侧边吸附方式。这一吸附方式将O-O键拉长至1.422 Å，使氧气解离能降低至0.64 eV，从而使得直接四电子途径可以在Fe4/FeN4复合活性位上发生，有效抑制了过氧化氢活性氧物种的生成，提高了催化剂的稳定性。
研究工作得到国家重点研发计划项目（项目编号：2017YFA0206500）、国家自然科学基金（项目编号：21773198、U1705253）等资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202010013
原文链接：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/9270.htm
