新能源汽车动力电源技术国家地方联合工程实验室
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科研动态

在线ICP-MS技术揭示金属颗粒抑制单原子位点溶出的普适性机制

孙世刚院士团队王宇成副教授与郑南峰教授合作,在金属单原子位点的电化学溶出机制研究中取得重要进展。相关成果以“Mechanism of Particle-Mediated Inhibition of Demetalation for Single-Atom Catalytic Sites in Acidic Electrochemical Environments”为题在线发表于Journal of the American Chemical Society上(DOI: 10.1021/jacs.3c04315)。

金属单原子催化位点(SACS)存在严重的电化学溶解现象,导致其在质子交换膜技术中的实际应用面临巨大挑战。当前,抑制SACS溶出的有效策略鲜有报道。最近,有研究表明,与金属颗粒(如团簇和纳米颗粒)的相互作用可以抑制SACS的脱金属,使其成为少数几种有希望抑制脱金属的策略之一。然而,这种稳定机制的底层机理尚不清楚。

基于此,研究人员结合在线ICP-MS技术、X射线吸收谱和理论计算,定量构建了“Fe单原子氧化态~Fe-N键强~单原子金属溶出量”三者之间的线性关联,并提出了金属颗粒抑制Fe单原子位点(SACS)溶出的普适性机制:金属颗粒作为电子供体,增加了FeN4位点的电子密度,降低了Fe的氧化态,加强了Fe-N键的稳定性,抑制了电化学金属溶出。进一步,研究人员通过筛选金属颗粒,使Fe SACS的金属溶出量降低78%,并使该催化剂在直接甲醇燃料电池中稳定运行长达430小时。

该工作是在王宇成副教授、赵匡民博后、郑南峰教授的共同指导下完成。我院2020级硕士生高晓斌为本文第一作者,中国科学院高能物理所黄换副研究员完成了同步辐射X射线吸收谱的表征与分析,嘉庚创新实验室叶宏工程师协助完成了在线ICP-MS的表征工作。研究工作得到创新群体(22021001)、国家自然科学面上基金(22179116)、国家基础科学中心(22288102)、中央高校基本科研基金(20720220017)的资助。


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点击次数:  更新时间:2023/08/21 18:42:10  【打印此页】  【关闭】

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