乔羽教授课题组在稳定富锂正极材料表界面的研究中取得重要进展。相关成果以“Manipulated Fluoro-Ether derived Nucleophilic Decomposition Products for Mitigating Polarization-Induced Capacity Loss in Li-Rich Layered Cathode”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上（Doi: 10.1002/anie.202316790）。
源于材料中额外阴离子氧化还原的激发，富锂(Li-rich)层状氧化物(LRLO)具有高能量密度和高工作电压等特性。然而，在实际应用中，LRLO面临许多挑战，包括电压极化、结构坍塌等问题，尤其是由活性氧相关物种引起的严重电解液分解。此外，电解液和LRLO界面之间的相容性经常被忽略，特别是在存在具有高度亲核攻击性的活性氧时，会加剧电解液分解，改变表面膜结构，从而影响界面稳定性。因此，需要重新考虑与富锂正极相关的电解液设计方案。
在这项工作中，研究团队深入研究了富锂阴极中一个独特的科学问题，即亲核攻击对表界面的有害影响。这与锂氧电池遇到的挑战相似。利用锂氧电池体系中的认知，研究团队引入氟醚来优化电解液，并彻底剖析其作用机制。富锂界面存在的亲核性活性氧会攻击氟醚分子，分解产生的交联产物起到“缝合线”的作用，有效地确保了均匀、完整表面膜基底的建立。从而构建了一个有序CEI（正极-电解液钝化保护层），有效地屏蔽电解液，保护阴极结构，降低极化，提高整体循环性能。 该工作中表界面的优化、循环性能的提升、系统性表征和分析都证明了消除/利用亲核物种的重要性，特别是在与阴离子氧化还原化学相关的高比能电池系统中。
氟醚分子（HFE）利用活性氧亲核攻击构筑CEI的示意图
该工作在我院乔羽教授的指导下完成，2021级博士生张宝丹为第一作者。该论文得到了国家自然科学基金（22179111、22021001）、中国科学技术部（2021YFA1201900）、嘉庚创新实验室基础研究项目（RD2021070401）等，以及固体表面物理化学国家重点实验室的支持。
