近日，工程中心程俊教授课题组在机器学习加速电化学界面模拟方面取得重要进展。研究团队创新性地提出了ec-MLP（electrochemical Machine Learning Potential）框架，通过采用杂化框架对金属电极-电解液界面的介电响应进行描述，实现了对电解液中分子的局域极化特性与金属电极的非局域电子响应这两个关键特征的同时描述，为真实、复杂的电化学界面模拟提供了强有力的工具。相关成果以“Machine Learning Potential for Electrochemical Interfaces with Hybrid Representation of Dielectric Response”为题，发表于Physical Review Letters（DOI：https://doi.org/10.1103/48ct-3jxm）。
电化学界面在能源存储与转化等领域中扮演着至关重要的角色，但其复杂的物种、动态变化的结构给理论模拟带来了巨大挑战。传统的第一性原理分子动力学等方法虽然精确，但计算成本极为高昂，导致研究尺度受限。近年来兴起的机器学习势函数为此提供了新的解决方案，但在应用于电化学界面时，如何准确描述金属电极（电子导体）和电解液（离子导体）之间显著差异化的介电响应，一直是该领域面临的核心难题。
针对这一挑战，程俊教授课题组提出的ec-MLP框架巧妙地将两种不同方法联用：对于电解质，采用基于Wannier质心的方法描述其由原子和离子移动主导的介电响应；对于金属电极，则采用Siepmann-Sprik可极化电极方法描述其由电子极化主导的介电响应。通过这一杂化策略，ec-MLP势函数能够以第一性原理的精度，在更大的时间和空间尺度上高效、准确地模拟复杂电化学界面的原位与动态过程。研究团队以经典的Pt(111)-KF溶液界面作为模型体系对该方法进行了验证，成功复现了由水分子动态化学吸附引起的钟形微分电容曲线，并首次计算了该界面的介电常数空间分布，揭示了界面水的独特性质，充分证明了ec-MLP方法的有效性和强大功能。
应用于电化学模拟的机器学习势函数（ec-MLP）方法示意图
该工作主要由2020级博士研究生朱嘉欣（第一作者）完成，程俊教授和朱嘉欣博士为共同通讯作者。研究得到乐家波博士、杨晓晖博士、Katharina Doblhoff-Dier博士、黄俊博士、张林峰博士、王涵博士以及深度势能（Deep Potential）社区开发团队成员等的深入讨论和宝贵支持。研究工作得到国家自然科学基金（22225302、92461312、22021001、21991151、21991150、92161113、22411560277）、中央高校基本科研业务费（20720220008、20720220009、20720220010）、嘉庚创新实验室（RD2023100101、RD2022070501）等项目资助。
论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/48ct-3jxm
原文链接：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/119195.htm
